设计理念与方法

近日，环境学院张涛副教授研究团队在Ce基脱硝催化剂设计开发领域取得突破性研究进展，相关成果分别以题为“Unraveling Reactivity Descriptors and Structure Sensitivity in Low-Temperature NH₃-SCR Reaction over CeTiO_x Catalysts: A Combined Computational and Experimental Study”和“Balancing redox and acidic properties for optimizing catalytic performance of SCR catalysts: A case study of nanopolyhedron CeO_x-supported WO_x”发表在催化领域顶级期刊《ACS Catalysis》（ACS Catal. 2021, 11, 7613-7636）和环境领域知名期刊《Journal of Environmental Chemical Engineering》（J. Environ. Chem. Eng. 2021, 9, 105828）上。

从分子原子水平上设计高效低温脱硝催化剂一直是大气污染治理领域的热点和难点问题。我院张涛副教授与江南大学化工与材料工程学院刘小浩教授团队的刘冰副教授展开合作，采用“DFT理论计算与实验相结合指导催化剂结构设计”的研究手段（图1），在原子尺度上精确调控CeO₂的表面结构，设计制备了高效Ti-Ce固溶体低温脱硝催化剂，并归纳出了控制该催化剂体系SCR活性的“反应描述符”。该研究为研制更加高效的低温脱硝催化剂提供了新的研究方向和理论基础。刘冰副教授为论文第一作者，我院张涛副教授为论文第一通讯作者。

图1 DFT理论计算与实验相结合指导设计高效Ti-Ce固溶体脱硝催化剂

酸性和氧化还原性是决定脱硝催化剂活性优劣的两大关键因素，但两者又存在一定的互斥关系，如何实现两者的平衡仍然是该领域的一大挑战。针对以上问题，我院张涛副教授研究团队在前期研究的基础上，以暴露(111)晶面为主的多面体CeO₂为载体，通过引入低聚体WO_x酸性物种掩蔽其部分表面氧空位，精确调控W-Ce催化剂的酸性位数量与其氧化还原性，从而明显改善了催化剂SCR性能（图2）。该研究为设计更加高效的脱硝催化剂开辟了一种新的途径。我院本科大三学生陈嘉喆和郭璐瑶等为论文共同第一作者，我院张涛副教授为论文通讯作者。

图2 精确调控W-Ce催化剂表面酸性位和氧化还原性的设计理念

《ACS Catalysis》最新影响因子为12.35，是美国化学会（ACS）的旗舰期刊，主要刊登催化领域高水平的研究成果，属于化学学科Top期刊，在JCR期刊分区中位于Q1分区；在中国人民大学最新版学术期刊目录中，该期刊等级定为A。

《Journal of Environmental Chemical Engineering》最新影响因子为4.30，是荷兰爱思唯尔（Elsevier）旗下环境科学、工程与生态学SCI期刊，在JCR期刊分区中位于Q1分区。

上述研究工作得到了国家自然科学基金（21806184）、清华大学烟气多污染物控制技术与装备国家工程实验室开放基金（NEL-KF-201904）和环境模拟与污染控制国家重点联合实验室开放基金（20K07ESPCT）等项目的资助。

论文链接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.1c00311

     https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S2213343721008058